【材料】Angew. Chem.：MOFs结构片段修饰传统分子筛用于甲烷氮气分离

由于分子大小、极性等性质相似，甲烷和氮气的分离是气体分离中的难题之一。近日，中国科学院大连化学物理研究所刘中民院士和徐云鹏研究员团队利用MOFs基本结构片段修饰传统硅铝类分子筛材料，成功制备出了一系列具有较高选择性的甲烷/氮气分离吸附剂。

根据文献报道，ZIFs材料骨架中与Zn相连的咪唑结构片段有利于甲烷分子吸附。受到这一启发，研究者选取了ZIF-8的结构片段Zn-2-甲基咪唑，ZIF-14的结构片段Zn-2-乙基咪唑以及它们的衍生物Zn-2-丙基咪唑这三种基本结构片段，对两种传统分子筛（Y和ZSM-5）的孔道分别进行了修饰。NMR、FTIR、XPS、TG以及元素分析等表征结果证实了Zn-咪唑结构片段在分子筛孔道内的形成。

简单的分子模拟计算结果显示，Zn-咪唑片段对分子筛骨架的修饰将有利于甲烷/氮气选择性的提高，后续的气体吸附实验结果证实了理论计算的预测。两种传统的分子筛材料（Y和ZSM-5）经过Zn-咪唑片段修饰后，甲烷/氮气选择性显著增加。其中，Zn-2-乙基咪唑修饰后的Y分子筛的甲烷吸附量增加，而氮气吸附量降低；Zn-2-丙基咪唑修饰后的ZSM-5分子筛虽然其甲烷吸附量有所降低，但是其氮气吸附量降低幅度更大，因此这两种材料都取得了较高的甲烷/氮气选择性（在压力为100 kPa和温度为25℃条件下，甲烷/氮气最高IAST选择性大于8）。这种材料修饰合成策略能够将MOFs与传统分子筛的优点有机地结合起来，克服传统分子筛选择性低和MOFs材料高成本，合成复杂等缺点。更为重要的是，该方法为其它新型MOFs-分子筛复合材料的设计合成提供了思路。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Decorated Traditional Zeolites with Subunits of Metal-Organic Frameworks for CH₄/N₂ Separation

Yaqi Wu, Danhua Yuan, Dawei He, Jiacheng Xing, Shu Zeng, Shutao Xu, Yunpeng Xu, Zhongmin Liu

Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI: 10.1002/anie.201905014

导师介绍

刘中民

https://www.x-mol.com/university/faculty/22704

徐云鹏

https://www.x-mol.com/university/faculty/22756

（本稿件来自Wiley）

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